“库伦”系蒙古语译音，意为“有围墙的地方”。元属中书省辖。明初属大宁卫。明末先后属察哈尔部、内喀尔喀部。清时形成唯一的政教合一的喇嘛旗称库伦旗。先属热河省辖，后归内蒙古自治区辖。1969～1979年曾归吉林省辖。
1996年?，库伦旗面积4650平方千米，人口16.8万人，其中蒙古族占60%。辖5镇7苏木3乡：库伦镇、额勒顺镇、扣河子镇、三家子镇、六家子镇、下养畜牧苏木、白音花苏木、先进苏木、奈林稿苏木、哈尔稿苏木、茫汗苏木、格尔林苏木、三道洼乡、平安乡、水泉乡。旗政府驻库伦镇。
2000年第五次人口普查，库伦旗总人口172419人，其中：库伦镇37844人，六家子镇9456人，三家子镇11901人，额勒顺镇11862人，扣河子镇15561人，水泉乡8626人，平安乡7345人，三道洼乡8910人，白音花苏木12040人，哈尔稿苏木9308人，奈林稿苏木8890人，先进苏木10934人，格尔林苏木7306人，茫汗苏木10997人，瓦房牧场1439人。2000年末，全旗总人口175590人，其中农业人口138316人；乡村人口133233人。
2001年末，全旗面积4650平方千米。总人口171605人，其中农业人口134362人；乡村人口133285人；蒙古族占总人口的57.1%。辖6个镇、4个苏木：库伦镇、六家子镇、三家子镇、额勒顺镇、扣河子镇、水泉镇、白音花苏木、哈尔稿苏木、先进苏木、茫汗苏木。共有186个嘎查村。
2006年，撤销哈尔稿苏木、三家子镇，并入库伦镇；撤销水泉镇，并入扣河子镇；撤销先进苏木、白音花苏木，合并设立白音花镇。
2006年，全旗总面积4716平方千米。总人口17.63万人，其中农业人口占76%；蒙古族人口占56%。辖5个镇、1个苏木：库伦镇、扣河子镇、白音花镇、六家子镇、额勒顺镇、茫汗苏木。共有187个嘎查村。旗政府驻库伦镇。
2009年，全旗总面积4716平方千米。总人口17.8万人，其中，农业人口13.8万人；蒙古族人口11.4万人。辖7个苏木（镇、场）、1个街道办事处，186个嘎查村、8个社区。
2012年，增设先进苏木、水泉乡。调整后，全旗辖5个镇、2个苏木、1个乡：库伦镇、扣河子镇、白音花镇、六家子镇、额勒顺镇、茫汗苏木、先进苏木、水泉乡。