西周时期属舒国，分立舒鲍、舒龙等国，史称群舒国。汉高祖四年（前203年）置舒县，翌年改龙舒县。唐开元二十三年（735）析合肥、庐江二县地置舒城县。据《旧唐书·地理志》：“取古龙舒县为名。”
1996年，舒城县面积2092平方千米，人口约94.6万人，辖17个镇、13个乡：城关镇、杭埠镇、河棚镇、桃溪镇、孔集镇、舒茶镇、南港镇、汤池镇、龙河镇、五显镇、山七镇、晓天镇、千人桥镇、百神庙镇、干汊河镇、马河口镇、张母桥镇、洪庙乡、五桥乡、高峰乡、城冲乡、平田乡、燕春乡、庐镇乡、柏林乡、春秋乡、城冲乡、棠树乡、查湾乡、阙店乡、西衖乡。县政府驻城关镇。
2000年第五次人口普查，舒城县常住总人口906984人，其中，城关镇108068人，晓天镇24207人，桃溪镇33094人，龙河镇37671人，千人桥镇52160人，百神庙镇40919人，杭埠镇52461人，舒茶镇30956人，南港镇37974人，马河口镇27993人，孔集镇27173人，干汉河镇54412人，张母桥镇31972人，五显镇33232人，山七镇24459人，河棚镇19451人，汤池镇29843人，春秋乡29649人，西衡乡13174人，柏林乡42855人，棠树乡35822人，阙店乡34301人，高峰乡12663人，五桥乡14272人，燕春乡7209人，平田乡5941人，查湾乡7643人，洪庙乡7007人，庐镇乡11593人，城冲乡18810人。
2004年，将孔集镇整建制并入城关镇；将洪庙乡整建制并入庐镇乡。调整后舒城县辖16个镇、12个乡。
2005年，舒城县对28个乡镇进行调整，撤销6个乡、2个镇，组建6个镇、1个乡，保留9个镇、5个乡。具体为：将平田乡、查湾乡整建制并入晓天镇；将燕春乡整建制并入山七镇；将城冲乡整建制并入汤池镇；将西衖乡整建制并入南港镇；将马河口镇整建制并入城关镇；将五桥乡整建制并入高峰乡；将原副县级的万佛湖旅游度假区与原龙河镇合并，更名为万佛湖镇，为副县级行政管理机构；组建命名县经济技术开发区，辖原城关镇划出的4个村（金虎、丰墩、金墩、白隅）。
2010年第六次人口普查，舒城县常住总人口749273人，其中，城关镇183183人，晓天镇23397人，桃溪镇29166人，万佛湖镇27624人，千人桥镇35700人，百神庙镇28079人，杭埠镇32651人，舒茶镇18302人，南港镇39713人，干汊河镇44207人，张母桥镇17933人，五显镇22003人，山七镇22419人，河棚镇14864人，汤池镇37583人，春秋乡22960人，柏林乡32410人，棠树乡34267人，阙店乡29587人，高峰乡20863人，庐镇乡14645人，舒城县经济开发区17717人。